Embora vivendo sob influência do Modernismo, apresenta ainda em sua obra heranças do simbolismo e técnicas do classicismo, gongorismo, romantismo, parnasianismo, realismo e surrealismo, razão pela qual sua poesia é considerada intemporal.

Órfã desde tenra idade (aos 3 anos já perdera os pais e três irmãos que nem chegou a conhecer), foi criada pela avó Jacinta Garcia Benevides. Desde cedo habituou-se ao exercício da solidão, tendo precocemente desenvolvido sua consciência e sensibilidade. Começou a escrever poesia aos 9 anos de idade. Tornou-se professora pública aos 16, destacando-se como aluna exemplar, merecendo a estima dos mestres. Dois anos depois iniciou sua carreira literária com a publicação de Espectros (1919), uma coleção de sonetos simbolistas.

A década de 20 foi uma época de revolução na literatura brasileira, mas o trabalho de Cecília naquele período mostra pouca afinidade com as tendências nacionalistas então em voga, ou com o verso livre e a linguagem coloquial. Boa parte dos críticos, inclusive, consideram suas formas mais tradicionais de poema (como sonetos) o ponto mais alto de sua obra. Com Nunca mais . . . e Poema dos Poemas (1923) adere ao Modernismo. Em 1924 sai Criança meu amor e em 1925 Baladas para El-Rei.

Entre 1925 e 1939 dedicou-se à sua carreira docente publicando vários livros infantis e fundando, em 1934 a Biblioteca Infantil do Rio de Janeiro (a primeira biblioteca infantil do país). A partir deste ano ensinou literatura brasileira em Portugal (Lisboa e Coimbra) e em 1936 foi nomeada para a UFRJ, recém-fundada.

Cecília reaparece no cenário poético após 14 anos de silêncio com Viagem (1939), considerado um marco de maturidade e individualidade na sua obra: recebeu o prêmio de poesia daquele ano da Academia Brasileira de Letras. Daí em diante dedicou-se à carreira literária, publicando regularmente até a sua morte. Vários de seus livros são inspirados nas muitas viagens que fez, viagens estas de grande significação, pois a autora extraiu do contato com gente, costumes e idiomas diferentes matéria de melhor compreensão da vida e da humanidade.

Entre os vários livros de poesia publicados após 1939 tem-se: Vaga Música (1942), Mar Absoluto e Outros Poemas (1945), Retrato Natural (1949), Romanceiro da Inconfidência (1953), Metal Rosicler (1960), Poemas Escritos na Índia (1962), Solombra (1963) e Ou Isto ou Aquilo (temática infantil, 1964).