Em 1864, após ser reprovado nos primeiros exames necessários para a admissão na faculdade, ingressa na Faculdade de Direito, porém dedica-se mais à poesia do que aos estudos. Nesse período conhece Tobias Barreto, a quem tanto admirava e cujas idéias liberais passou a seguir.

Em 1867 abandona definitivamente o Recife e vai para Salvador, onde é encenada a peça "Gonzaga" ou "Revolução de Minas" de sua autoria.

Em 1868 vai para São Paulo acompanhado de Eugênia Câmara e do amigo Rui Barbosa, com quem fundou uma sociedade abolicionista, e matricula-se no terceiro ano da Faculdade de Direito do largo São Francisco, onde declama pela primeira vez o poema "Navio Negreiro". Ainda nesse ano é abandonado por Eugênia e, durante uma caçada, fere acidentalmente o pé com uma arma de fogo. Esse acidente provocou a amputação de seu pé e, logo em seguida, sua tuberculose agrava-se e o poeta vai para a Bahia, onde falece em 6 de julho de 1871.

A obra de Castro Alves, o poeta dos escravos, foi fortemente influenciada pela literatura político-social de Vitor Hugo. O poeta cultivou o egocentrismo, porém, diferentemente dos românticos tradicionais, interessou-se também pelo mundo que o cercava e defendeu a república, a liberdade e a igualdade de classes sociais. Castro Alves, segundo Jorge Amado, teve muitos amores, porém, o maior de todos eles foi a Liberdade.

Se por um lado a temática social adotada por Castro Alves já o aproximam do Realismo, por outro a sua linguagem, repleta de figuras de estilo (metáforas, comparações, personificações, invocações, hipérboles, típicas do condoreirismo), o enquadra perfeitamente no movimento Romântico. Além disso, o poeta não deixou de lado a poesia de caráter lírico-amoroso, cultivada por todos os escritores de sua época. Mas, diferentemente de seus contemporâneos, raramente idealiza a figura feminina; ele nos apresenta uma mulher mais concreta, mais próxima de um ser de "carne e osso", mais sensual.